中國科大利用磷光揭示水冰中氨基酸納米聚集體的形成
近日，中國科學技術大學張國慶教授、羅毅教授、高永翔博士和寧波大學趙文輝教授等研究者，報道了用有機磷光探針和磷光光譜探究水冰中氨基酸納米聚集體的工作，并于12月3日以“Confirmation-dependent organic phosphor reveals amino acid nanoaggregates in ice with insight for prebiotic chemistry”為題發表于Nature Communications（DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-025-65885-8）。
對冰中氨基酸等小分子的研究是理解前生命化學的基礎。冰基質不僅能保護有機物，還可能促進其在星際或早期地球環境中聚合成肽與蛋白質。當前研究的核心局限在于，尚缺乏氨基酸在冰中發生聚集的直接實驗證據。盡管“冰凍富集”假說認為結冰過程能將有機物排擠并濃縮于冰晶間隙，且熱力學計算支持低溫冰環境有利于氨基酸反應，但對于氨基酸這類小分子是否真能在此條件下發生相分離并形成聚集體，此前始終未有確鑿的觀測結果予以證實。
圖1：冰基質中多肽形成機制（上）和磷光檢測氨基酸聚集體示意圖（下）
作者們設計并合成了一種構象敏感型有機磷光探針——2-苯基苯并噻唑碘化物（SNI）。利用該探針，研究直接證實，即使在亞毫摩爾濃度下，氨基酸在水冰中也能形成納米聚集體。實驗中觀測到由不同氨基酸觸發的特異性磷光信號，其機理在于：氨基酸聚集后形成的疏水微環境會物理吸附SNI分子，誘導其采取特定的基態構象，從而產生具有構象依賴性的磷光發射。這一發現將光譜信號與微觀聚集結構直接關聯。
圖2：SNI在不同氨基酸系統中的磷光光譜與壽命
本研究使用的探針SNI，對不同種類的氨基酸展現出不同的發光響應。實驗發現，加入亮氨酸、苯丙氨酸、組氨酸、谷氨酸和谷氨酰胺等不同氨基酸后，SNI的熒光和磷光光譜在峰位及壽命上均發生顯著且可區分的改變。例如，亮氨酸使其磷光變為黃色，而谷氨酸則使其磷光變為綠色。
在進一步驗證中，分子動力學模擬與冷凍透射電鏡實驗，直接證實了不同氨基酸在冰基質中會形成形貌各異的納米聚集體。模擬顯示，亮氨酸形成致密疏水簇，異亮氨酸聚集更無序，而谷氨酸則形成親水擴展結構。相應的冷凍電鏡圖像觀測到了與模擬預測一致的納米聚集體（尺寸約3-20納米），且聚集體形貌和數量因氨基酸種類而異。
總結來說，本工作通過磷光光譜、冷凍電鏡與分子動力學模擬，直接觀測到亮氨酸、異亮氨酸和谷氨酸在冰凍后形成均一的納米結構。這些聚集體與構象敏感探針SNI產生吸附作用，后者因聚集體的差異呈現不同的磷光信號。研究發現，冰凍條件下氨基酸發生質子轉移，疏水性增強從而驅動聚集。這一過程提高了氨基酸在冰中的局部濃度與穩定性，為肽鏈形成等前生命聚合創造了有利微環境。SNI的構象依賴性磷光為探測冰基質內分子相互作用提供了光譜工具，本研究揭示了冰作為前生命分子演化媒介的關鍵作用。
張國慶、羅毅、高永翔和趙文輝為論文通訊作者；中國科學技術大學博士生劉洪平為論文第一作者。該工作得到了量子科學與技術創新計劃、國家自然科學基金、中央高校基本科研業務費專項資金等項目的支持。
文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-65885-8#citeas
（合肥微尺度物質科學國家研究中心、合肥國家實驗室，科研部）
本文鏈接：http://knowith.com/news-1-13622.html中國科大利用磷光揭示水冰中氨基酸納米聚集體的形成
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