上海交大最新研究，石墨烯超導(dǎo)又有重大發(fā)現(xiàn)
近日，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院李聽昕課題組、李政道研究所劉曉雪課題組在Nature上發(fā)表題為“Tunable superconductivity in electron- and hole-doped Bernal bilayer graphene”的研究論文。該項研究首次在單晶石墨烯中觀測到電子摻雜情況的超導(dǎo)電性，這對于理解晶體石墨烯及轉(zhuǎn)角石墨烯系統(tǒng)的超導(dǎo)機理，設(shè)計制備基于石墨烯系統(tǒng)的高質(zhì)量新型超導(dǎo)量子器件等具有重要意義。
超導(dǎo)這一宏觀量子現(xiàn)象最早由荷蘭科學(xué)家H. K. Onnes于1911年在研究汞在低溫下的電學(xué)輸運性質(zhì)時被首次觀察到，是凝聚態(tài)物理學(xué)中里程碑式的發(fā)現(xiàn)之一，有關(guān)超導(dǎo)材料和超導(dǎo)機理的研究是物理學(xué)及相關(guān)領(lǐng)域研究中經(jīng)久不衰的課題。2018年，有關(guān)魔角雙層石墨烯的研究首次在石墨烯系統(tǒng)中觀察到超導(dǎo)電性，這一研究立即引起了國際物理學(xué)界的廣泛關(guān)注，引領(lǐng)了有關(guān)二維莫爾超晶格研究的熱潮。此后，研究者們在轉(zhuǎn)角多層石墨烯莫爾超晶格系統(tǒng)中也觀測到了超導(dǎo)電性，而轉(zhuǎn)角石墨烯中超導(dǎo)與平帶之間的關(guān)系、超導(dǎo)的配對機制等，至今仍是領(lǐng)域內(nèi)備受關(guān)注的重要科學(xué)問題。魔角雙層石墨烯對兩層石墨烯之間的轉(zhuǎn)角要求十分苛刻，容忍度僅在魔角1.1度正負偏差0.1度的范圍，這在一定程度上限制了對魔角石墨烯中超導(dǎo)電性的深入研究。
圖一 樣品結(jié)構(gòu)示意圖和光學(xué)顯微鏡照片
2021年，研究者首次在不需要莫爾超晶格的亞穩(wěn)態(tài)單晶石墨烯，即菱方堆垛的三層石墨烯中，通過柵極靜電調(diào)控，觀察到空穴摻雜的超導(dǎo)現(xiàn)象，其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度約為100 mK，這一研究結(jié)果也馬上引起了廣泛的關(guān)注。隨后，2022年，在施加約0.15 T平行磁場和垂直位移電場（約1 V/nm）的條件下，人們在空穴摻雜的Bernal堆垛雙層石墨烯也觀察到了超導(dǎo)態(tài)，但其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度僅約為30 mK. 不同于魔角石墨烯和菱方堆垛石墨烯系統(tǒng)，Bernal堆垛的雙層石墨烯是天然石墨的基本組成單元，是一種穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)，這為可控制備高質(zhì)量樣品、以及未來研制基于石墨烯的新型超導(dǎo)量子器件提供了理想的實驗平臺。之后的研究發(fā)現(xiàn)，將半導(dǎo)體過渡金屬硫族化合物二硒化鎢（WSe2）與Bernal堆垛的雙層石墨烯組合形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)時，由于近鄰效應(yīng)，增強了石墨烯體系的自旋軌道相互作用，有趣的是，這使得雙層石墨烯的超導(dǎo)態(tài)能在零磁場下顯現(xiàn)，并且超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度被顯著提升至約300 mK. 但由于實驗中可實現(xiàn)的位移電場范圍的限制，無法完全揭示雙層石墨烯空穴超導(dǎo)態(tài)隨位移電場變化的性質(zhì)與規(guī)律；而且，其超導(dǎo)配對機制以及二硒化鎢對石墨烯系統(tǒng)超導(dǎo)態(tài)的影響機制仍是懸而未決的問題。此外，之前有關(guān)高質(zhì)量雙層石墨烯器件中自發(fā)對稱性破缺態(tài)和超導(dǎo)態(tài)的研究主要集中在價帶（空穴摻雜），而對導(dǎo)帶（電子摻雜）的關(guān)注較少。
圖二 實驗揭示的雙層石墨烯與二硒化鎢異質(zhì)結(jié)系統(tǒng)的相圖，以及觀察到的空穴和電子摻雜情況的超導(dǎo)態(tài)
通過優(yōu)化樣品制備方法，上海交大實驗團隊成功制備出高質(zhì)量雙層石墨烯與二硒化鎢異質(zhì)結(jié)樣品，使得可以對其施加高達1.6 V/nm的垂直位移電場。通過開展系統(tǒng)的極低溫量子輸運測量，結(jié)合電場調(diào)控和靜電摻雜調(diào)控，他們揭示了該系統(tǒng)中空穴摻雜超導(dǎo)隨位移電場和載流子濃度變化的完整相圖；更為重要的是，實驗上在電子摻雜的情況也觀察到超導(dǎo)態(tài)，這是在單晶石墨烯中首次觀察到電子摻雜的超導(dǎo)電性。空穴端和電子端的超導(dǎo)態(tài)強度都可以通過外加的垂直位移電場進行有效調(diào)節(jié)，實驗上測量到的最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度分別約為450 mK和300 mK，這也是目前在單晶石墨烯系統(tǒng)中觀察到超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的最高記錄。
圖三 在外加高垂直位移電場下，Bernal堆疊雙層石墨烯電子端量子振蕩及費米面分析
通過測量高質(zhì)量石墨烯樣品的縱向電阻隨垂直磁場的量子振蕩（即Shubnikov-de Haas效應(yīng)，簡稱SdH振蕩），可以得到有關(guān)能帶費米面的重要信息，這對于理解體系中由于電子關(guān)聯(lián)相互作用導(dǎo)致的自發(fā)對稱性破缺態(tài)，以及超導(dǎo)配對機制等都具有重要的意義。該研究工作詳細測量了在不同位移電場下，低磁場區(qū)間空穴摻雜和電子摻雜時的SdH振蕩。分析結(jié)果表明，在較高的位移電場下，雙層石墨烯在空穴摻雜和電子摻雜時均出現(xiàn)了一系列自發(fā)對稱性破缺態(tài)，這些態(tài)的出現(xiàn)與能帶的范霍夫奇點以及電子-電子相互作用相聯(lián)系。特別地，當施加電場使得雙層石墨烯中的電子或空穴靠近二硒化鎢層時，SdH振蕩的頻率發(fā)生了進一步的變化，這是因為當電子和空穴靠近二硒化鎢層時，感受到了明顯的自旋軌道耦合作用，從而導(dǎo)致電子態(tài)的簡并度和費米面的結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。實驗結(jié)果表明，空穴摻雜和電子摻雜的超導(dǎo)的正常態(tài)均對應(yīng)于費米面為部分極化的情況。
最后，該工作詳細對比了雙層石墨烯中電子摻雜超導(dǎo)和空穴摻雜超導(dǎo)的性質(zhì)。出乎意料的是，在選取的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度，超導(dǎo)臨界垂直磁場等超導(dǎo)性質(zhì)類似的情況下，空穴摻雜超導(dǎo)和電子摻雜超導(dǎo)展現(xiàn)了截然不同的平行磁場依賴性。具體而言，空穴摻雜的超導(dǎo)態(tài)違反了泡利順磁極限，而電子摻雜的超導(dǎo)性卻始終遵循泡利順磁極限。之前的研究工作認為，二硒化鎢對石墨烯系統(tǒng)超導(dǎo)態(tài)的增強效果可以通過近鄰效應(yīng)引入的Ising自旋軌道耦合相互作用的角度來理解，而超過泡利順磁極限的空穴摻雜超導(dǎo)是Ising自旋軌道耦合相互作用的直接結(jié)果。而在此項工作中，盡管通過費米面分析在導(dǎo)帶中也觀測到明顯的Ising自旋-軌道耦合相互作用，但電子摻雜的超導(dǎo)電性卻沒有違反泡利順磁極限。這一觀察預(yù)示著二硒化鎢對雙層石墨烯中超導(dǎo)的增強效果可能不僅僅來自于近鄰效應(yīng)引入的Ising自旋軌道耦合相互作用。
該成果上海交大團隊主要成員：（從左至右）劉曉雪、李佳熠、李楚善、徐凡、李聽昕
這一研究工作突顯了在高位移電場下雙層石墨烯系統(tǒng)中涌現(xiàn)的豐富量子物態(tài)，其中很多現(xiàn)象和性質(zhì)還值得進一步的理論和實驗研究。該工作不僅為理解單晶石墨烯乃至魔角石墨烯的超導(dǎo)機理提供了重要的實驗信息和約束，而且為基于穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的單晶石墨烯設(shè)計和制造新型超導(dǎo)量子器件奠定了堅實基礎(chǔ)。
論文第一作者為上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院博士研究生李楚善。共同通訊作者為物理與天文學(xué)院李聽昕副教授，李政道研究所劉曉雪副教授和武漢大學(xué)吳馮成教授。論文的合作者還包括上海交通大學(xué)賈金鋒教授，博士研究生徐凡，李佳熠；武漢大學(xué)博士研究生李泊浩；中國科學(xué)院物理研究所呂力研究員，沈潔研究員，仝冰冰副主任工程師，博士研究生李國安，以及日本國立材料研究所Kenji Watanabe研究員和Takashi Taniguchi研究員。此項研究涉及的器件微納加工部分在上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院微納加工平臺完成，極低溫測量在中國科學(xué)院綜合極端條件實驗裝置完成。本工作得到科技部、國家自然科學(xué)基金委、上海市和上海交通大學(xué)的資助，在此深表感謝。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07584-w#Sec17
（原題：交大最新Nature！石墨烯超導(dǎo)又有重大發(fā)現(xiàn)）
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